Những gì Gilberto thể hiện ở World Cup 2002 đã thu hút được sự chú ý của rất nhiều HLV. Arsenal và Aston Villa dẫn đầu trong cuộc tranh chấp để có anh. Mặc dù, hợp đồng của anh với Atlético Mineiro vẫn còn thời hạn (anh sẽ không nhận được tiền lương nếu ra đi), anh vẫn quyết định chuyển sang chơi cho Arsenal vào 7 tháng 8 năm 2002 với giá chuyển nhượng là 4,5 triệu bảng Anh. Gilberto có trận ra mắt từ băng ghế dự bị ở hiệp 2 trận gặp Liverpool trong khuôn khổ cúp FA Community Shield. Anh ghi bàn thắng quyết định cho Arsenal nhưng cũng phải nhận 1 thẻ vàng bởi những lỗi vặt của anh trong cả hiệp 2. Năm 2002-2003, Gilberto trở thành cầu thủ chính thức của Arsenal, và anh cùng với đội bóng đoạt cup FA. Ngày 25 tháng 12 năm 2002, anh có được bàn thắng nhanh nhất trong lịch sử UEFA Champions League ghi vào giây thứ 19,4 của trận đấu gặp PSV. Năm 2003-2004 là mùa bóng tuyệt nhất của Gilberto từ trước đến giờ, anh cùng Arsenal giành cúp FA Premier League trong mùa giải bất bại, được chơi 32/38 trận. Tuy nhiên, anh gặp phải chấn thương lưng ở mùa bóng 2004-05 và không thể thi đấu trong một vài tháng. Anh quay lại vào gần cuối mùa giải và giúp cho Arsenal đứng ở vị trí thứ 2 ở PL và có được cup FA sau trận thắng ManU 5-4 trên chấm 11m. Mùa giải 2005-06, Gilberto cùng với Arsenal đi đến trận đấu cuối cùng của Champion League. Ngày 18 tháng 10 năm 2005, anh lần đầu mang băng đội trưởng của Arsenal trong trận gặp Sparta Prague. Anh cũng chơi tận chung kết C1 đầu tiên của Arsenal vào ngày 17 tháng 5 năm 2006. Tháng 12 năm 2005, Gilberto đã ký hợp đồng thi đấu cho Arsenal kéo dài đến tháng 6 năm 2009. Gilberto cho biết khi hợp đồng chấm dứt anh sẽ trở về chơi cho một đội bóng Brasil.